偕弟国华回籍奔丧。7月，两次上疏，请求在家终制，获咸丰帝准许。是年建“思云馆”。
1858年（咸丰八年）四十八岁，5月19日，李续宾、杨岳斌率水陆两军攻陷九江。曾国华入李续宾幕。7月13日，曾国藩接上谕命其出办浙江军务，17日启程。8月5日，曾国藩抵武昌，与胡林翼会商进兵、筹饷之策。11月15日，李续宾、曾国华死于三河之役。12月，作《爱民歌》以训湘军。
1859年（咸丰九年）四十九岁，1月，李鸿章来建昌进谒、留营襄办军务。是月，曾国葆改名贞幹入湘军，为其兄国华报仇。2月，曾国藩作《圣哲画像记》。11月，拟四路进兵之策，攻取安庆。
1860年（咸丰十年）五十岁，5月，辑录《经史百家杂钞》二十六卷，“取精用宏”，“尽抡四部精要”。6月，左宗棠来营，留住两旬，商讨东南大局；奉命以兵部尚书衔署理两江总督。7月，委授两江总督，并以钦差大臣督办江南军务。10月18日与胡林翼、李续宜商筹北援之策。上疏请求带兵北上扫夷勤王、以“雪敷天之愤”。12月，祁门大营两度被困，太平军距大营仅二十里，“危险万状”。
1861年（咸丰十
年）五十岁，8月23日，呈《复陈购买外洋船炮折》：“购买外洋船炮，则为今日救时之第要务。”9月5日，湘军攻陷安庆。25日，移住安庆。11月20日，奉旨督办四省（苏、皖、浙、赣）军务，其巡抚、提镇以下悉归节制。12月，在安关刨办内军械所。年底，定三路军进军之策：以围攻金陵属之国荃，而以浙事属左宗棠，苏事属李鸿章，于是东南肃清之局定矣。
1862年（同治元年）五十二岁，1月31日，奉旨任两江总督协办大学士，曾国荃补授浙江按察使。2月14日，左宗棠率军由江西入浙江。4月，李鸿章率军抵上海。5月，曾国荃率军进驻雨花台，会同彭玉麟
水师围攻金陵。7月18日，为借兵助剿事再疏力陈利害：“岛人借助剿为图利之计……而中华之难，中华当之”，决不能让洋人以助剿来“蹂躏中国之土地”。9月，为死于战乱而未及安葬桐城儒生方东树、戴钧衡六人立石修墓，妥为安葬。12月，其弟曾国葆病死于雨花台湘军大营。年底，华蘅芳与徐寿父子试制成中国第台蒸汽机，曾国藩见后，于当天日记中写道：“窃喜洋人之智巧
国亦能为之，彼不能傲以其所不知矣！”
1863年（同治二年）五十三岁，1月28日，安庆内军械所造出国第条木壳小火轮，曾国藩登船试航后，喜而命名“黄鹄号”。5月7日，致函总理各国
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